异相过硫酸盐催化活化技术在近年来被证实是一项有效的去除水中新污染物的技术，且其具有潜在的实际应用前景。在近年的研究中，研究者未曾关注过自由基和非自由基共存时二者之间是否存在潜在的协同作用。在本研究中，研究者发现非自由基电子转移过程中传递的电子可辅助催化位点进行过硫酸盐的活化，帮助自由基的生成，这为后续类芬顿体系的机理解释提供了一定的理论指导。

本研究以经典类芬顿催化剂Co₃O₄为基底，进行单原子级别Cu掺杂，形成Cu掺杂且富氧空位的催化剂（x wt% Cu-Co₃O₄/OVs）。由于Cu和Co原子的原子半径差异导致掺杂后的（3 1 1）晶面发生了晶格畸变，导致Co位点附件氧空位含量增多，增强了界面电子传输效率和PMS活化效率。重要的是，由于Cu的3d轨道处于即满状态，使得Cu位点极易汲取电子，这成为了富电子污染物潜在的吸附位点。通过一系列实验和研究表明，最优催化剂0.75 wt% Cu-Co₃O₄/OVs可以实现PMS和富电子污染物的共同吸附，不仅可以触发自由基过程还可触发非自由基ETP过程。更重要的是，通过原位XPS、原位ESR等验证，ETP在0.75 wt% Cu-Co₃O₄/OVs界面实现的一电子传递可辅助Co位点进行PMS的活化，导致活性氧物种的浓度提升，显著强化了污染物的去除效率。

图1 具有双功能位点的0.75 wt% Cu-Co₃O₄/OVs与Co₃O₄/OVs活化PMS过程差异

该项研究得到了深圳市科技计划（JCYJ20241202125900002, JCYJ20220531093205013）等基金的资助。研究成果以“Unveiling Roles of Nonradical Electron-Donation Pathway in Peroxymonosulfate Activation for Boosted Interfacial Radical Generation”为题，论文于2025年6月发表在国际权威期刊《Angewandte Chemie International Edition》上，北京大学深圳研究生院生态环境与资源效率研究实验室为第一通讯单位，北京大学深圳研究生院冀豪栋助理教授和天津大学展思辉教授为共同通讯作者，北京大学深圳研究生院24级博士生李渝航为第一作者。

原文链接：https://doi.org/10.1002/anie.202507772