在“减污降碳”协同增效的战略背景下，开发环境友好的水处理技术是当今研究热点之一，特别是以环境功能材料为主体的类芬顿催化技术在去除水中新污染物方面扮演重要角色。针对传统类芬顿催化体系中活性位点持续消耗、氧化还原循环失衡及催化剂易失活等问题，本研究设计并制备了高自旋Mo²⁺掺杂FeS₂催化剂，提出了一种无需额外能量或化学试剂输入的“污染物向催化剂电子补给”策略。研究发现，高自旋Mo²⁺凭借其部分占据的4d轨道，能够主动富集电子丰富的有机污染物并提取电子；在晶格硫的协同作用下，这些电子进一步传递至参与过一硫酸盐（PMS）活化的Fe活性位点，从而实现催化中心的自发修复与持续再生。同时，污染物在催化剂界面的富集缩短了自由基的迁移距离，并通过界面自由基氧化和质子耦合电子转移过程促进污染物降解与矿化。得益于这一独特机制，优化后的Mo-FeS₂催化剂对双酚A的表观降解速率常数达到0.4857 min^-1，总有机碳去除率约为79%；在连续流反应器中运行超过15天后，双酚A去除率仍保持在95%以上，累计处理含双酚A废水达216 L。此外，该研究实现了催化剂的批量制备及海绵负载，并成功应用于生活污水、垃圾渗滤液、食品加工废水等实际水样中痕量新污染物的深度去除。该研究为突破类芬顿催化剂活性位点持续消耗的瓶颈、实现长寿命催化及实际废水深度处理提供了新的设计思路。    

图1. 类芬顿催化剂失活原因与自驱动催化剂活性位点再生机制探究

该研究成果以“Self-restoration of reactive centers via contaminant-to-catalyst electron replenishment for sustained Fenton-like activity”为题，于2026年9月发表在《Nature Communications》上（DOI：10.1038/s41467-026-78165-w），北京大学深圳研究生院生态环境与资源效率研究实验室为第一通讯单位，北京大学深圳研究生院冀豪栋助理教授为唯一通讯作者，北京大学博士研究生李渝航为第一作者。该成果得到了国家自然科学基金、深圳市科技计划、广东省普通高校创新团队项目基金的支持。