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研究背景：

黑碳颗粒是大气中重要的吸光性气溶胶，当前对其增温效应的准确评估仍面临较大挑战，其中黑碳的老化过程加大了评估的复杂性。在实际大气中，新排放的黑碳会与其他气态、颗粒态污染物发生碰并，凝结以及化学反应，其粒径、包裹物量、形貌、化学组分等混合态特征发生改变，形成内混态的含黑碳颗粒。这种复杂的混合态结构会进一步通过“透镜效应”增强黑碳的光吸收能力。然而，传统光学模型通常将含黑碳颗粒简化为均匀、同心的核壳球形结构。模型计算得到的吸光增强往往明显高于实际大气观测结果，成为黑碳气候效应评估的重要不确定性来源。因此，准确描述真实大气中黑碳颗粒的粒径、包裹量和形貌差异，是解决这一“模型-观测”偏差的关键。

研究方法：

研究团队在北京大学深圳研究生院大气观测站开展综合观测，利用优化的差分迁移率分析仪-单颗粒黑碳光度计串联系统(DMA-SP2)，获取含黑碳颗粒整体电迁移粒径与黑碳核粒径的二维分布。此外，针对传统DMA-SP2方法将所有颗粒视为理想球形可能导致包裹量高估的问题，研究团队进一步建立了形貌参数反演算法，获取了含黑碳颗粒有效密度的二维分布，并准确定量不同粒径颗粒的包裹量（以核壳质量比M_R量化）、非球形比例及形貌转变M_R阈值。在此基础上，研究将粒径分辨的混合态信息引入改进的米散射模型，评估不同老化阶段黑碳颗粒的吸光增强。

研究结果：

研究首先发现，实际大气中含黑碳颗粒的包裹量和形貌均具有显著的黑碳核粒径依赖性。随着黑碳核粒径由100 nm增加至300 nm，包裹物与黑碳核的质量比（M_R）由约6.0下降至3.0，表明含黑碳颗粒的包裹量分布存在显著的异质性，其中具有较小黑碳核的颗粒对总包裹物量的贡献相对较大。与此同时，有效密度从1.41 g/cm³下降至1.22 g/cm³，非球形颗粒比例则由23%增加至59%，表明含黑碳颗粒的致密程度和球形度均随黑碳核粒径的增大而降低。

图2 观测期间含黑碳颗粒混合态特征在黑碳核粒径谱上的分布

此外，不同黑碳核粒径的含黑碳颗粒具有差异化的老化路径。对于核粒径为100-120 nm的颗粒，少量包裹物即可促使颗粒迅速转变为较致密的近球形结构，之后新增的非黑碳组分主要促使颗粒外部尺寸持续增长。相比之下，核粒径为280-300 nm的颗粒初始结构更加疏松，需要更多的非黑碳组分填充颗粒内部孔隙并促进结构致密化。

图3 不同黑碳核粒径的含黑碳颗粒在包裹量增长过程中的形貌演化路径

研究进一步量化了含黑碳颗粒由非球形结构向近球形结构转变所需的包裹量，发现该形貌转变阈值并非固定，而是由黑碳核粒径和气团老化程度共同决定。将上述差异化的形貌转变M_R阈值纳入光学计算后发现，传统核壳球形模型会明显高估老化初期的黑碳吸光增强，且对于具有较大黑碳核的含黑碳颗粒，这种高估尤为显著。

图4 大气老化过程中粒径依赖的形貌转变M_R阈值及其对颗粒吸光增强的影响

研究意义：

研究结果说明，采用统一的包裹量或理想核壳球形结构描述全部黑碳颗粒，可能导致对其吸光能力和气候效应的系统性高估。将粒径分辨的包裹量、非球形比例和形貌转变M_R阈值纳入黑碳光学计算和大气模式，有助于更加真实地描述黑碳颗粒的老化过程，缩小模型与实际观测之间的吸光增强差异，并降低黑碳辐射效应和气候影响评估中的不确定性。

北京大学深圳研究生院环境与能源学院黄晓锋教授为论文通讯作者，彭妍博士后为论文第一作者。该研究得到了国家重点研发计划（2022YFC3701000，课题2）和国家自然科学基金项目（42375101）的支持。

原文链接：https://doi.org/10.1029/2026GL123886